空氣雷射是以空氣或其衍生物作為增益介質的主要成分，透過非腔放大產生的相干輻射。它採用高能量飛秒雷射脈衝產生的低溫等離子體通道「飛秒光纖絲」作為載體，具有天然的遠距離發生能力，具有亮度高、線寬窄、傳輸範圍廣等優點。具體方向。因此，自從空氣雷射發現以來，其在大氣遙感領域的應用引起了國內外研究人員的高度關注。然而，如何利用這種新型「空氣雷射」來準確「診斷」大氣層呢？中國科學院上海光機所雷射場雷射物理國家重點實驗室的研究團隊給了答案。該團隊報告了空氣雷射輔助相干拉曼散射技術，成功記錄了大氣中溫室氣體CO2和SF6的“分子指紋”，實現了大氣濃度低至3 PPM的溫室氣體檢測，並論證了該技術同時測量多種成分和CO2 同位素分辨率的能力。
空氣污染物和生化劑的高靈敏度遠端偵測對於環境科學和國防安全非常重要。超強超短雷射技術的快速發展為遠端光學遙感提供了強大的工具。一方面，高能量飛秒雷射絲可以在大氣中長距離自由傳輸，不會發生繞射。另一方面，飛秒雷射照射誘發的一系列二次輻射源，如超連續白光、空氣雷射、分子螢光等，為大氣遙感提供了天然的遠程「探針」。因此，基於超快雷射的光學遙感技術近二十年來備受關注。近年來，空氣雷射的發現和廣泛研究為超快光學遙感注入了新的活力。空氣雷射以無所不在的大氣為增益介質，以飛秒雷射產生的等離子體通道為載體，具有強度高、光譜窄、空間方向性好、與泵浦光束自然共存等優點，使其成為理想的「探針」。 」用於大氣檢測。然而，利用「空氣雷射」作為大氣探測新工具，在原理、方法、靈敏度和穩定性方面仍面臨巨大挑戰。
中國科學院上海光機所高場雷射物理國家重點實驗室研究團隊自「空氣雷射」現象引發以來，一直致力於空氣雷射高場物理及遙感應用研究高場電離技術於2011年在國際上首次報道[ Phys.Rev.A 84, 051802 (2011)]。近期，該團隊開發了一種利用空氣雷射的高靈敏度相干拉曼光譜技術，可實現大氣溫室氣體濃度的定量檢測、多種成分的同時檢測以及CO2同位素的識別，檢測靈敏度高達0.03%，訊號抖動最小高達 2%。相關研究發表在《Ultrafast Science on High Sensitivity GasDetective with Air-Lasing-Assisted Raman Spectroscopy》。
空氣雷射輔助相干拉曼光譜的基本原理如圖1所示。飛秒雷射與空氣之間的極端非線性相互作用，一方面激發空氣分子的光學增益，實現1000倍以上的種子放大，另一方面產生波長為428 nm、線寬為13 cm-1的氮離子空氣雷射。同時，飛秒雷射在大氣中非線性傳輸，將光譜頻寬擴展至3800 cm-1，比入射光譜寬一個數量級以上，足以激發大多數污染物分子的相干拉曼振動和空氣中的溫室氣體。當空氣雷射遇到相干振動的分子時，有效地產生相干拉曼散射。透過記錄相干拉曼訊號和空氣雷射之間的頻移（稱為「拉曼指紋」），可以了解分子的「身份資訊」—其化學成分。
圖1 空氣雷射輔助相干拉曼散射技術的基本原理： (a) 空氣雷射與相干拉曼散射產生機制示意圖；(b)展寬後的泵浦光光譜與原光譜的比較；(c) 機載雷射的光譜和空間分佈。
空氣雷射輔助相干拉曼光譜結合了飛秒雷射和空氣雷射的雙重優點：飛秒雷射光譜寬、脈寬短，可同時激發多種氣體分子的相干振動。空氣雷射的窄光譜可以作為光譜解析度高的探針，可以有效區分不同分子的拉曼指紋。因此，該技術可以滿足多組分測量和化學特異性的需求。本研究利用種子放大和偏振濾波技術，有效提高了相干拉曼訊號的信噪比，顯著抑制了超連續白光產生帶來的背景雜訊和訊號抖動，從而提高了檢測靈敏度和靈敏度。穩定。研究團隊利用空氣雷射輔助相干拉曼光譜技術，測量了大氣中CO2和SF6的拉曼訊號強度與對應氣體濃度之間的定量關係。CO2和SF6的最小偵測濃度分別為0.1%和0.03%，最小訊號抖動達2%（圖2）。
圖2 實驗測得的相干拉曼訊號強度與氣體濃度之間的定量關係。插圖顯示了在最低濃度下測量的 CO2 和 SF6 的拉曼訊號。CO2（1388 cm-1 拉曼峰）和 SF6 的最低檢測濃度分別為 0.1% 和 0.03%
此外，該技術還可用於空氣、CO2 和SF6 混合物中的同時多組分測量，如圖3(a)-(c) 所示，受益於飛秒雷射多組分激發和空氣雷射多組分分辨率的能力。更重要的是，空氣雷射輔助相干拉曼光譜可用於有效區分12CO2和13CO2同位素氣體，如圖3（d）所示。
圖 3. 測得的 (a) 空氣中濃度為 0.5% 的 CO2、(b) 濃度為 0.1% 的 SF6、(c) 濃度為 0.5% 的 CO2 和濃度為 0.1% 的 SF6 的拉曼訊號通過空氣雷射輔助相干拉曼光譜；(d) 空氣中濃度均為 0.4% 的 12CO2 和 13CO2 的拉曼訊號
總結與展望
空氣雷射輔助相干拉曼光譜結合了飛秒雷射和空氣雷射的優點，不僅可以對空氣中常見溫室氣體濃度進行高靈敏檢測，還具備多組分測量和同位素分辨能力。各種污染物與溫室氣體的關聯測量以及CO2同位素的檢測對於追蹤大氣污染源、研究碳循環過程、確認碳排放源匯具有重要意義，也是該技術的重要優勢優於傳統遙感技術。然而，要實現大氣中微量污染物的高精度測量，需要將檢測靈敏度提高到ppm甚至ppb級，並將檢測距離從實驗室尺度擴大到公里尺度。相信透過高頻率、高能量飛秒雷射技術和高靈敏度探測技術的創新和發展，該技術有望在探測距離和靈敏度方面得到顯著提升，滿足大氣探測的實際應用需求，服務於大氣探測。國家“雙碳”戰略。
作者介紹 邵
張志豪（第一作者）是上海科技大學與中國科學院上海光機所共同培養的博士研究生。他的研究興趣是飛秒雷射與物質的相互作用。在Ultrafast Science、Science Bulletin等期刊發表論文9篇。
張方波（共同第一作者）是中國科學院上海光機所的博士研究生。他的研究興趣包括高場超快光學和非線性光譜。他在 Opt.Lett., Phys 發表了 3 篇學術論文。Rev.A等期刊作為第一作者和共同第一作者。曾獲上海光機所優秀學生獎學金及三好學生榮譽稱號。
作為第一/通訊作者在Phys Rev. Lett.、Science Bulletin等發表論文38篇，研究成果入選「中國光學重要成就」、饒玉泰基礎光學獎及封面文章。空氣雷射方向的原創作品已被引用近200次。獲國家基金委「優秀青年」計畫資助，入選上海市優秀學術領導者、上海市青年拔尖人才、上海市青年科技之星。《雷射中國》編委、《超快科學青年》編委。
程亞（通訊作者），中國科學院上海光機所研究員，華東師範大學物理與電子科學學院教授。主要從事超精細非線性光學和雷射微納製造研究。發表論文200餘篇，被引用10000餘次，H因子大於50。獲國家傑出青年科學基金資助100餘次。先後擔任國家973計畫項目、重點研發計畫項目首席科學家。出版中文專著1部，英文專書5部。美國光學學會會員、英國物理學會會員、中國光學學會會員。
徐志展（通訊作者），中國科學院上海光機所研究員，中國科學院院士，第三世界科學院院士。他是我國慣性約束雷射聚變領域的早期領導者之一，也是我國超強超短雷射科學和強場物理新領域的拓荒者。曾任上海光機所所長、中國光學學會副理事長。他長期主持雷射聚變研究，並做出了開創性和傑出貢獻。在強雷射與物質相互作用的重要前沿研究中取得了系統性的科學發現。全球首次透過鋰、類鈉離子方案獲得8個新波長X射線雷射器，最短波長達到46.8埃。開闢了我國超超短雷射科學和強場物理新領域，並取得突破性成果。作為第一得主獲得國家科技進步一等獎1項、國家自然科學獎二等獎2項、國家發明獎二等獎1項、中國科學院自然科學一等獎4項獲獎及科技進步獎、上海市科技進步獎、自然科學獎一等獎2項等。1996年獲上海市科學技術二等獎。1998年獲何梁何利基金會科學技術進步獎。2006年獲國際超快強雷射科學會議「雷射科學傑出貢獻」金獎。
發佈時間：2023年3月9日